我國(guó)科學(xué)家“拍攝”到光生電荷轉(zhuǎn)移演化全時(shí)空?qǐng)D像

太陽(yáng)能高效利用是潔凈能源研究的科學(xué)“圣杯”。

10月12日，《自然》在線發(fā)表了一項(xiàng)關(guān)于太陽(yáng)能光催化研究的重要進(jìn)展。通過(guò)綜合集成多種可在時(shí)空尺度銜接的技術(shù)，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所李燦院士、范峰滔研究員等科研人員，對(duì)光催化劑納米顆粒的光生電荷轉(zhuǎn)移進(jìn)行了全時(shí)空探測(cè)，在國(guó)際上首次“拍攝”到光生電荷轉(zhuǎn)移演化全時(shí)空?qǐng)D像。

“這項(xiàng)研究為突破光解水催化劑電荷分離的‘瓶頸’，提供了新的認(rèn)識(shí)和研究策略。”李燦強(qiáng)調(diào)。

太陽(yáng)能光催化反應(yīng)可以實(shí)現(xiàn)分解水產(chǎn)生氫氣、還原二氧化碳產(chǎn)生太陽(yáng)燃料，有望為實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)提供重要的解決途徑，受到全世界關(guān)注。

“雖然在過(guò)去半個(gè)世紀(jì)的光催化研究中，人們?cè)诠獯呋瘎┲苽浜凸獯呋磻?yīng)研究方面做出了巨大努力，但由于光催化反應(yīng)中光生電荷的分離、轉(zhuǎn)移和參與化學(xué)反應(yīng)的時(shí)空復(fù)雜性，人們對(duì)該過(guò)程的基本機(jī)制一直不清楚。”李燦坦言。

光催化過(guò)程中，光照射到催化劑上時(shí)，催化劑內(nèi)部會(huì)產(chǎn)生光生電荷，即光生電子和空穴。光生電子和空穴需要從微納米的催化劑顆粒內(nèi)部分離，并轉(zhuǎn)移到催化劑的表面，啟動(dòng)化學(xué)反應(yīng)。

光催化過(guò)程的核心科學(xué)挑戰(zhàn)在于如何實(shí)現(xiàn)光生電荷的高效分離和傳輸。由于這一過(guò)程跨越從飛秒到秒、從原子到微米的巨大時(shí)空尺度，揭開(kāi)這一過(guò)程的微觀機(jī)制極具挑戰(zhàn)性。

“長(zhǎng)期以來(lái)，我們團(tuán)隊(duì)一直在致力于解決這一問(wèn)題。在這項(xiàng)研究中，我們?cè)跁r(shí)空全域追蹤了光生電荷在光催化劑納米顆粒中分離和轉(zhuǎn)移演化的全過(guò)程。”李燦說(shuō)。

為更好地了解納秒范圍內(nèi)光生電荷在催化劑內(nèi)部的分離機(jī)制，研究人員使用了時(shí)間分辨光發(fā)射電子顯微鏡，發(fā)現(xiàn)了光生電子在亞皮秒時(shí)間尺度可以從一個(gè)表面移動(dòng)到另一個(gè)表面。

隨后，為了直接觀察光生電荷的轉(zhuǎn)移過(guò)程，研究人員進(jìn)行了瞬時(shí)光電壓分析，發(fā)現(xiàn)隨著時(shí)間尺度從納秒到微秒的發(fā)展，空穴逐漸出現(xiàn)在催化劑表面含有缺陷的晶面。

“通過(guò)集成結(jié)合多種先進(jìn)的表征技術(shù)和理論模擬，包括時(shí)間分辨光發(fā)射顯微鏡、瞬態(tài)表面光電壓光譜和表面光電壓顯微鏡等，像接力賽一樣，第一次在一個(gè)光催化劑顆粒中跟蹤電子和空穴到表面反應(yīng)中心的整個(gè)機(jī)制。”李燦說(shuō)，時(shí)空追蹤電荷轉(zhuǎn)移的能力將極大促進(jìn)對(duì)能源轉(zhuǎn)換過(guò)程中復(fù)雜機(jī)制的認(rèn)識(shí)，為理性設(shè)計(jì)性能更優(yōu)的光催化劑提供了新的思路和研究方法。

“這是基礎(chǔ)研究的重大突破。未來(lái)，這個(gè)成果有望促進(jìn)太陽(yáng)能光催化分解水制取太陽(yáng)燃料在實(shí)際生活中的應(yīng)用，讓夢(mèng)想逐漸變?yōu)楝F(xiàn)實(shí)，為我們的生產(chǎn)和生活提供清潔、綠色的能源。”李燦說(shuō)。(科技日?qǐng)?bào)記者 陸成寬)

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